全固体リチウム硫黄電池の内部反応を高解像度で可視化する手法を確立
木村勇太准教授（東北大学：公募A03）
【概要】
全固体リチウム硫黄電池（Solid State Lithium Sulfur Battery; SSLSB）は、硫黄の高い理論容量（注２）と固体電解質の安全性を活かした次世代の蓄電デバイスです。しかし高速充放電が難しく、充放電サイクルが不安定であることが実用化への障壁となっていました。これらの課題を解決するには、充放電反応が電池内部のどこでどのように進行し、何がそれを妨げているのかを明らかにする必要があります。東北大学多元物質科学研究所の木村勇太准教授、大野真之准教授らの研究グループは、大型放射光施設SPring-8（注３）で得られる高輝度X線を用いたコンピュータ断層撮影（CT）によって、SSLSB正極内部の充放電反応の空間分布を、マイクロメートルの高い空間分解能で可視化する手法を確立しました。可視化の結果、正極全体にリチウムイオンを行き渡らせる巨視的なスケールでのイオン輸送の遅さが、SSLSBの高速充放電と安定した充放電サイクルの両方を妨げる大きな要因であることが初めて明らかになりました。本研究で確立した可視化手法は、電池内部で実際に何が起きているかを直接捉えることを可能にするものであり、SSLSBに限らず様々な電池系の電極設計指針を与える重要なツールとなることが期待されます。本研究成果は2025年10月24日（西ヨーロッパ時間）付けで、エネルギー材料分野の専門誌Advanced Energy Materialsにオンライン掲載されました。なお、本研究は、東北大学 多元物質科学研究所の木村勇太准教授、田中舞大学院生（当時、同大学院工学研究科）、Jan Huebner助教、雨澤浩史教授、大野真之准教授、川﨑栞大学院生（当時、同大学院環境科学研究科）、東北大学国際放射光イノベーション･スマート研究センター（SRIS）の石黒志准教授、九州大学の柳原祥馬大学院生（当時）、名古屋大学 未来材料・システム研究所の中村崇司教授、高輝度光科学研究センターの関澤央輝主幹研究員、新田清文研究員、京都大学 大学院人間・環境学研究科の内本喜晴教授らの共同研究グループにより行われました。
Abstract
By eliminating liquid electrolytes, solid-state Li–S batteries (SSLSBs) deliver emerging high-energy storage solutions with intrinsic safety advantages. However, restricted access to in-battery reaction dynamics has obscured the mechanisms behind critical limitations in rate capability and cyclability. Here, operando X-ray computed tomography is employed to capture the evolving through-thickness sulfur-lithiation distribution within composite SSLSB cathodes during cycling, directly linking macroscopic ion transport to cell performance. The observations not only demonstrate that macroscopic ion transport severely restricts the rate capability of SSLSBs, but also disclose a previously unreported charge–discharge asymmetry in reaction heterogeneity that triggers irreversible Li2S formation. Differential-evolution fitting of the reaction profiles quantified a deterioration in the effective ionic conductivity during charging, which drives the observed asymmetry and likely arises from electrochemical and/or microstructural degradation of the electrolyte. This study establishes a methodology for high-resolution visualization of reaction dynamics within composite cathodes, providing quantitative insights into the macroscopic transport bottleneck based on experimental observations, which are essential for guiding rational electrode design toward enhanced rate capability and cyclability.
*Y. Kimura, M. Tanaka, S. Kawasaki, S. Yanagihara, J. Huebner, N. Ishiguro, T. Nakayama, O. Sekizawa, K. Nitta, Y. Uchimoto, K. Amezawa, *S. Ohno,Adv. Energy Mater（2025）"Unraveling Asymmetric Macroscopic Reaction Dynamics in Solid-State Li-S Batteries During Charge-Discharge Cycles: Visualizing Ionic Transport Limitations with Operando X-Ray Computed Tomography"